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布拉格化学与技术大学–超纯石墨烯是一种差的电催化剂:金属杂质在石墨烯电催化中具有关键作用的明确证据

石墨烯及其衍生物已在许多文章中报道为“不含金属”的碳电催化材料。其合成程序通常基于石墨的化学氧化和随后的热或化学还原。因为氧化石墨烯具有大的表面积并且通常含有各种氧官能团,所以来自反应混合物的金属离子(杂质)可以吸附在其表面上。这些杂质会显著增强电催化活性,从而得到有误的数据;这种不纯的样品被称为“不含金属”的催化剂。在本文中,我们报告了无杂质石墨烯的合成,并与基于两种氧化石墨烯的热和化学还原的标准方法制备的石墨烯进行了比较。通过标准方法制备的石墨烯的详细分析,显示了金属杂质与石墨烯电催化活性之间的直接关系。相反,无杂质石墨烯表现出差的电催化活性。

Figure 1. 用不同放大倍数获得石墨烯样品的TEM图像。

Figure 2. 用相同的放大倍数获得SAED;比例尺为200 μm。

Figure 3. 由峰-峰分离值(ΔE)表示异质电子转移。使用一对氧化还原探针:(A)[Ru(NH3)6]2+/3+和(B)[Fe(CN)6]3-/4-

Figure 4. 在空气饱和的0.5 M KOH溶液中测试氧还原反应。

Figure 5. 在50 mM PBS(pH:7.2)中的(a)5 mM肼、(b)5 mM NaHS和(c)5 mM过氧化氢异丙苯存在下记录的循环伏安图。

相关研究成果于2019年由布拉格化学与技术大学Zdeněk Sofer课题组,发表在ACS Nano(DOI: 10.1021/acsnano.8b07534)上。原文:Ultrapure Graphene Is a Poor Electrocatalyst: Definitive Proof of the Key Role of Metallic Impurities in Graphene-Based Electrocatalysis。

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