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山西大学Jingjing Tan课题组–在室温下双金属RuPd/石墨烯催化剂上进行5-羟甲基糠醛的完全水加氢

在室温(20°C)下,RuPd/石墨烯(RGO)双金属催化剂上进行5-羟甲基糠醛(HMF)的水加氢。与相应的单金属Ru/RGO和Pd/RGO催化剂相比,Pd和Ru的组合对于将HMF完全氢化为2,5-二羟甲基四氢呋喃(DHMTHF)具有最佳的催化性能。DHMTHF的收率在RuPd/RGO催化剂上达到92.9%,而在单金属Ru/RGO和Pd/RGO催化剂上分别达到6.0%和4.1%。高分辨率TEM(HRTEM)、大角度环形暗场STEM(HAADF-STEM)和H2-TPR确定了RuPd/RGO催化剂中RuPd合金的形成。XPS证明了Ru与Pd之间的强相互作用导致Ruδ--Pdδ+对的形成。DFT计算表明,电子反馈是从HMF的呋喃环和中间产物2,5-二羟甲基呋喃(DHMF)到Ruδ--Pdδ+对中缺乏电子的Pdδ+物种。因此,RuPd/RGO催化剂将HMF加氢成DHMTHF的效率高是由于Ruδ--Pdδ+对与HMF分子之间的电子转移环,即电子从Ruδ-转移至HMF的C=O和来自HMF的呋喃环中C=C键的电子反馈到Ruδ--Pdδ+对中缺电子的Pdδ+物种。

山西大学Jingjing Tan课题组--在室温下双金属RuPd/石墨烯催化剂上进行5-羟甲基糠醛的完全水加氢

Figure 1. 不同催化剂上HMF加氢制DHMTHF。

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Figure 2. (a,c,e)单金属2Pd/RGO催化剂和(b,d,f)1Ru1Pd/RGO催化剂的HRTEM和粒度分布直方图。

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Figure 3. RuPd/RGO催化剂中Ru/(Ru+Pd)质量比对DHMTHF和DHMF选择性的影响。

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Figure 4. HMF在(a)2Ru/RGO、(b)1Ru1Pd/RGO和(c)2Pd/RGO上的吸附和活化。

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Figure 5. 反应时间对HMF加氢的影响:反应条件:0.3 g HMF,9.7 g水,20°C,1.0 MPa H2,60 mg 1Ru1Pd/RGO催化剂。

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Figure 6. HMF加氢催化剂的稳定性;反应条件:0.3 g HMF,9.7 g水,20°C,t = 8 h,1.0 MPa H2,60 mg 1Ru1Pd/RGO催化剂。

相关研究成果于2019年由山西大学Jingjing Tan课题组,发表在ACS Sustainable Chem. Eng.(DOI: 10.1021/acssuschemeng.9b01327)上。原文:Complete Aqueous Hydrogenation of 5‑Hydroxymethylfurfural at Room Temperature over B

本文来自石墨烯杂志,本文观点不代表利特纳米立场,转载请联系原作者。

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