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石墨烯再次问鼎Science封面:微观世界的火星撞地球!

石墨烯再次问鼎Science封面:微观世界的火星撞地球!

作为一种二维蜂窝状晶格排列的单个碳原子层,石墨烯在加热时会收缩。这是因为,当碳原子发生热振动时,面内恢复力较强,而面外恢复力较弱,从而导致面外振动具有更大的振幅,这种极端不对称行为导致石墨烯发生收缩。

 

2019年4月26日,来自德国、美国的科研团队发现,这种不对称性还会导致在石墨烯上形成C-H键时,会发生异常的有效能量损失路径。探索C-H键形成将成为未来调控石墨烯性质的新策略。这项成果发表在最新的Science杂志,并被选为封面文章。

 

石墨烯再次问鼎Science封面:微观世界的火星撞地球!

 

当H原子携带巨大能量撞击石墨烯层,越过排斥能垒,开始与石墨烯层中的碳原子发生强烈相互作用时,碳原子从sp2杂化变为sp3杂化。因为sp3杂化系统中,最佳C-C键比sp2杂化系统中更长,所以这种变化导致相邻碳原子发生面内排斥。这种排斥引发面内声波,以声速从撞击部位穿过石墨烯层。Hongyan Jiang等人发现,这种声波在一个C-H振动的时间尺度上(即在飞秒时间尺度上)促进了大量的能量损失。

面内声波还伴随着一种更慢的横波,横波由与H原子相互作用的C原子在垂直于表面的位移引发,支持面外振动。理论研究表明,这种面外振动对C-H键形成中能量损失的影响,然而,由于面外恢复力较弱,第二波比支持面内振动的声波携带的能量更少。

 

石墨烯再次问鼎Science封面:微观世界的火星撞地球!

 

HongyanJiang等人将石墨烯负载在铂基底上,对石墨烯散射的氢原子的能量分布进行了直接测量。结合理论模型表明,面内振动对于解释观察到的与C-H键形成有关的极其有效的能量损失是必不可少的。在10 fs的时间尺度上,以这种方式可以损失大量的能量,每个氢原子高达2eV。最终,大部分C-H键稳定存在,即使在高冲击能量下也会发生有效的H原子粘附。

 

HongyanJiang等人对石墨烯上C-H键形成过程中的动力学进行了测量,发现了一种全新的能量损失途径。此外,他们还测量了该系统中C-H键形成的能垒,其计算的能垒范围为0.15至0.37 eV。结果表明,对于铂上的石墨烯,势垒高达0.4eV,该结果为将来计算石墨烯中C-H键形成提供了基准。

 

石墨烯再次问鼎Science封面:微观世界的火星撞地球!

 

共价C-H键的形成可以改变石墨烯的电子、磁性和化学性质。石墨烯的氢官能化可以实现带隙工程并将石墨烯转化为半导体,增加自旋电子学中使用石墨烯的自旋轨道耦合,诱导磁性,并增加石墨烯-金属键合以增强防腐石墨烯涂层。在所有这些情况下,其上放置石墨烯的基板在确定氢官能化结构和由此导致的石墨烯性质变化中起主要作用。

 

这项研究成果为将来研究底物如何影响C-H键形成的动力学铺平了道路,揭示了底物中的金属原子是否在C-H键形成过程中起着动态作用,或者它们在飞秒时间尺度上对动力学的影响是否可以忽略不计。该发现有望指导定制石墨烯-基底相互作用,从而促进石墨烯的化学,电子,磁性,自旋和光学性质的工程化,以用于广泛的应用。

 

参考文献:

【1】Hongyan Jiang, Marvin Kammler, Alec. M.Wodtke, Thomas F. Miller III, Alexander Kandratsenka, Oliver Bünermann et al. Imagingcovalent bond formation by H atom scattering from graphene. Science 2019, 364, 379-382.

https://science.sciencemag.org/content/364/6438/379

【2】Liv Hornekær. Stabilizing a C–H bond ongraphene with sound. Science 2019, 364, 331-332.

https://science.sciencemag.org/content/364/6438/331

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