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金刚石上石墨烯的自组织生长

如何在绝缘衬底上形成大面积高质量的石墨烯还是个难题。所以,不论是探索制备石墨烯的新方法,还是寻找合适的生长石墨烯的基底材料,以便将石墨烯新奇的物理性质在室温下呈现出来,都是石墨烯基础研究与器件应用方面所亟待解决的问题。金刚石是集众多优异性能于一身的绝缘材料,如果石墨烯能够制备在金刚石衬底上,相比于其他衬底材料,有利于在室温下呈现出石墨烯特殊的机械,导热、电学和光学等性能,是一种构筑石墨烯新奇功能器件的理想结构。但到目前为止,关于在金刚石表面直接制备石墨烯的研究还很少报导。

最近,中科院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)微加工实验室顾长志研究员及李无瑕、李俊杰等人与量子科学模拟中心徐力方研究员,中国人民大学徐靖副教授和美国伦斯勒理工学院张绳百教授合作,首先从材料设计入手,在理论上预言了金刚石(111)表面在B原子的诱导下可以实现金刚石结构向石墨烯结构的相转变,之后,实验验证了单晶金刚石(111)表面在B掺杂的条件下可以自组织形成高质量的石墨烯,并且层数可控。

他们基于第一性原理的理论计算,模拟了不同硼掺杂浓度与位置对金刚石表面再构的影响,结果表明第五层的掺硼直接导致了由金刚石到石墨的结构相变,金刚石(111)面的第一个双层完全sp2化,转变为单层石墨,并且完全脱离下面的结构。这样形成的单层石墨烯,层内的C-C键长为1.45 Å,跟下面衬底的距离为3.30 Å。这与石墨层内的键长1.42 Å,以及石墨层间距3.35 Å都非常接近,说明存在金刚石-石墨烯的相转变。这种结构相变是由于第五层掺入的硼原子增强了表面的再构效应所导致。之后,他们采用CVD方法,在高温高压(HPHT)金刚石单晶的(111)表面上,通过硼掺杂和生长参数的调控,实现了石墨烯的自组织生长,所制备的石墨烯具有高质量、低缺陷、大面积和高迁移率等特点。而且可以通过改变生长条件,在金刚石衬底上制备出从单层到双层及多层的石墨烯,很好地验证了理论预言。这种金刚石衬底上的石墨烯材料,兼顾了金刚石和石墨烯的众多优异物理特性,为研制新奇功能的石墨烯器件奠定了基础。


以上工作得到了国家自然科学基金委员会、科技部和中国科学院相关项目的资助。

来源:中国科学院物理研究所

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