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重庆大学宏量制备高性能廉价燃料电池催化剂研究获进展

质子交换膜燃料电池具有能量转换效率高和环境友好等优点,是电动汽车的终极发动机。但燃料电池电动汽车的商业化,目前受制于其碳载铂催化剂的高成本和短寿命。在国家自然科学基金和国家”973″重大基础研究计划的支持下,我校化学化工学院魏子栋教授研究团队(丁炜,李莉,陈四国,齐学强等),在宏量制备廉价、高性能氮参杂石墨烯(NG)燃料电池催化剂方面取得重要进展,相关研究成果以全文形式(Article)发表在近期出版的《美国化学会志》上(Journal of the American Chemical Society, 2015, DOI: 10.1021/jacs. 5b00292)。

2013年,该团队在国际上首次通过”NG分子结构—NG电导率—氧还原(ORR)催化活性”关联,发现三种氮参杂NG材料中,生长在边沿位的吡啶型和吡咯型具有二维平面结构,因保持了石墨烯原有的平面共轭大π键结构,具有良好的导电性,因而具有优异的ORR催化活性。相关工作发表在《德国应用化学》上(Ding Wei, Wei Zidong,* et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52 (45), 11755-11759)。在此工作的基础上,他们通过对含氮聚合物无机盐水溶液混合物的蒸发重结晶,将含氮聚合物固化在无机盐晶体中。利用无机盐结晶的盐封效应,避免了传统直接碳化过程的严重烧失问题、高季胺氮参杂问题,结构坍塌问题;避免了传统模板法模板去除与纳米催化剂分离的困难问题;巧妙地将低温下聚合物的形态最大限度地保留到高温碳化后的终极产品。此外,由于盐封局域空间的限域效应,掺氮石墨烯中以具有二维平面结构吡啶型和吡咯型为主,最大限度的抑制了撑开型季胺氮参杂型NG;同时,由于盐封效应,在碳化过程中NG内部形成大量的气蚀孔,NG片边沿和及内孔边沿的大量存在,有利于吡啶型和吡咯型氮参杂NG的形成,使活性中心数量倍增。以该材料为正极催化剂的质子交换膜燃料电池输出功率达600mW/cm2,为世界领先水平。加速老化试验显示该催化剂非常稳定。该研究成果意味着,NG催化剂在催化性能上已经具备了完全替代碳载铂催化剂的能力,长期困扰燃料电池实用化的催化剂高成本和短寿命问题将不再是瓶颈问题。

该研究的相关技术成果已事先申报了国家发明专利。

Ding, Wei; Li, Li; Xiong, Kun; Wang, Yao; Li, Wei; Nie, Yao; Chen, Siguo; Qi, XueQiang; Wei, Zidong*, Shape Fixing via Salt Recrystallization: A Morphology-Controlled Approach to Convert Nano-structured Polymer to Carbon Nanomaterial as a High Active Catalyst for Oxygen Reduction Reaction, Journal of the American Chemical Society, 2015, DOI: 10.1021/jacs.5b00292.

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